“无负极”锂金属电池直接使用集流体作为负极，避免了金属锂的使用，可以最大化电池的能量密度。在充电过程中，正极中的活性锂沉积在负极集流体上，并在后续的充电过程中溶解回到正极。然而，由于其较差的电化学可逆性，电池失效往往快速出现。一个主要原因是锂在负极集流体上不均匀地沉积/溶解造成的大量非活性锂累积和严重的副反应，其中，沉积锂与集流体之间的机械稳定性是至关重要的但是在先前的研究中往往不被关注。因此，急需寻找行之有效地途径来提高无锂负极的机械稳定性和电化学可逆性。

近日，孙永明教授课题组通过构建稳定的锂金属合金界面，调控了锂沉积形貌，增强了沉积锂与基底的连接，实现了良好的电化学机械稳定性。锂合金具有低的锂沉积势垒并且与沉积锂之间有强的结合能，确保了平整致密的锂沉积和与基体之间紧密的连接。对于纯Cu集流体，在经过50次循环后，沉积锂与基底完全脱离。在半电池评估中，锂合金修饰的集流体在普通碳酸酯体系可以稳定循环400次并且具有94.1%的平均库伦效率，而纯铜电极在70圈后即展现出快速的失效。当其应用在无负极锂金属全电池中时，也表现出优异的电化学性能。工作揭示了提升无负极锂金属电池性能在于通过调控锂的沉积和与基底之间的结合来提高沉积锂的机械稳定性和电化学可逆性。

图1.锂在（a）Cu/S-Sn电极以及（b）纯Cu电极上沉积的结构演变示意图；（c）初始Cu/S-Sn电极以及（f）纯Cu电极的表面SEM图；（d）在Cu/S-Sn电极以及（g）纯Cu电极上初次锂沉积的截面SEM图；（e）在Cu/S-Sn电极以及（h）Cu电极上第50次锂沉积的截面SEM图；（i，左）Cu/S-Sn电极（j，左）纯Cu电极在第50次锂沉积后的结构演变示意图;（i，右）第50次锂沉积后的Cu/S-Sn电极以及（j，右）纯Cu电极在电解液中晃动5秒后的数码照片。

图2.（a）锂在Cu/S-Sn以及纯Cu电极上沉积的成核过电位比较；（b，c）Li||Cu/S-Sn以及Li||Cu半电池的CV曲线比较；（d-f）锂金属层与Li-Sn合金层的界面扩散模拟结果；（g，j）Li与Li-Sn合金层的结合能计算；（h，k）Li与纯Cu的结合能计算；（i，l）锂选择性沉积实验SEM结果图，底部为铜箔基底，顶部为镀Sn的铜网。

Energy Storage Materials 线上刊发了相关研究成果 Li plating on alloy with superior electro-mechanical stability for high energy density anode-free batteries。该研究工作第一完成单位为华中科技大学武汉光电国家研究中心，得到了国家自然科学基金的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.04.009；Volume 49, August 2022, Pages 135-143.