从自然时间尺度上去探测和理解物质的结构和动力学过程是强场物理领域发展的主要推动力。阿秒极紫外脉冲的产生和发展为探测物质的结构和电子动力学过程带来了前所未有的时间和空间分辨率。阿秒极紫外脉冲的应用可以总结为两类。第一类,在高次谐波产生的过程中,电子回复波包包含了原子分子的结构信息,当电子与母核回复产生高次谐波时,谐波信号中会带有这些信息,从而可以从谐波信号中提取和重构原子分子的几何结构和轨道信息。因此,这种方法又被成为高次谐波的“ 自探测”机制。特别的,高次谐波可以用来重构分子轨道,被称为基于高次谐波的分子轨道全息成像。另外一类,阿秒极紫外光源的产生,可以将飞秒光谱学方法拓展到阿秒领域,而阿秒是原子分子运动的时间尺度。最近的研究表明,阿秒极紫外光源可以对分子中电子波包进行空间上埃尺度的成像。所以阿秒极紫外光源可以对物理、化学、生物等领域的基本过程提供埃级空间尺度以及阿秒时间尺度的超快探测分辨率。
武汉国家光电实验室陆培祥教授领导的超快激光研究团队研究了采用阿秒光电子探测技术对分子的几何结构进行测量以及分子轨道重构。通过数值求解含时薛定谔方程,他们计算了不同分子在极紫外激光脉冲的作用下的光电离动量谱。在光电离动量谱中,发现了清晰的电子波包干涉条纹。通过干涉条纹的位置,可以测量分子的核间距信息。同时发现,如果改变分子的核间距,干涉条纹的位置会相应的发生变化。进一步的,干涉条纹的精细结构,即干涉峰强度的相对大小反应了分子轨道的对称性信息。采用双中心干涉模型,可以很好的通过光电离动量谱重构分子轨道。
2015年4月20日,该研究结果“ 基于阿秒电子衍射的超快分子轨道成像”(Ultrafast molecular orbital imaging based on attosecond photoelectron diffraction)发表在Optics Express( Vol. 23, No. 8, 10688 )上。该项工作得到了国家自然科学基金(11234004,61275126),“ 973计划”项目课题(2011CB808103)和教育部博士点基金(20100142110047)的资助。
图 基于电子衍射的分子轨道阿秒光电子探测
(责任编辑:陈智敏)