第一作者：李培炎

通讯作者：吴晓君

通讯单位：北京航空航天大学

研究背景

随着太赫兹技术在航空航天、无线通信、生物医疗、基础物理等领域的不断应用和发展，如何实现偏振态可调控的太赫兹辐射并控制其电场和时间场矢量已经成为太赫兹研究领域中的重要问题。圆偏振太赫兹波不仅可应用于研究低能大分子的振动及手性结构，也可极大地促进太赫兹圆二色光谱和太赫兹无线通信的发展。由于以往使用分段波片及超表面所产生的圆偏振太赫兹波通常具有工作带宽窄、转换效率低等问题，如果能够从太赫兹源的角度实现圆偏振态的产生及调控无疑是更加巧妙的想法。自旋太赫兹源作为一种集成了偏振调控的功能的新一代太赫兹辐射源，具有超宽带、高效率、低成本、易于集成等优点，将进一步促进太赫兹科学和应用的发展。

内容简介

高效产生偏振可调的自旋太赫兹辐射为调控手性光波驱动的量子非平衡态，诱导新电子结构，研究非线性太赫兹光学及应用提供了强有力的工具。近期，北京航空航天大学电子信息工程学院吴晓君副教授团队综述了光学方法产生圆偏振太赫兹辐射的方法，着重介绍了近年来出现的偏振可调控的自旋太赫兹辐射技术。相关工作于2022年4月21日以Spintronic terahertz emission with manipulated polarization (STEMP)为题发表在Frontiers of Optoelectronics期刊。

图文导读

1.自旋太赫兹辐射器的工作原理及实验装置

2004年，Beaureparie等人在铁纳米薄膜中获得了微弱的太赫兹辐射，并将其解释为飞秒退磁过程中的磁偶极子辐射。2010年，Battiato等人提出超快退磁的物理机制为纵向超快自旋流的产生。受此启发，2013年，Kampfrath等人利用逆自旋霍尔效应将铁磁纳米薄膜与非铁磁金属形成异质结，实现了纵向自旋流到面内电荷流的转化，辐射出太赫兹波。图1展示了铁磁层与非铁磁层组成的异质结辐射太赫兹的原理示意图。为了获得高效的太赫兹发射，不仅要选择对泵浦光吸收效率高的铁磁材料，还应选择具有大霍尔角的重金属，以确保更高的自旋-电荷转换效率。除此以外，使用两种自旋霍尔角相反的重金属来实现前后界面产生的太赫兹辐射的相干叠加，极大提高了太赫兹的发射效率。

图1.铁磁/非铁磁异质结构辐射太赫兹示意图【Nat. Photonics10(7), 483-488 (2016)】

微观上，产生自旋太赫兹辐射可以分解为三个过程：（1）激光吸收，（2）电子运动，（3）太赫兹辐射，如图2所示。当飞秒激光脉冲照射到铁磁/非铁磁异质结构上时，铁磁层吸收光子能量，自旋电子被激发到费米能级以上。由于自旋向上和自旋向下电子的密度、在能带中的速度寿命和迁移率不同，沿泵浦激光脉冲的传播方向形成了纵向自旋极化流。当这种自旋电流流入非铁磁层时，在自旋霍尔效应的作用下，转化为横向面内电荷流。由麦克斯韦方程组可知，具有飞秒脉冲包络的电荷流脉冲的振荡频率位于太赫兹波段，电流关于时间变化的导数对应于太赫兹波辐射。

图2.铁磁/非铁磁异质结构辐射太赫兹波的微观过程示意图

基于铁磁/非铁磁异质结构产生太赫兹波的透射式太赫兹发射光谱仪以及透射/反射式入射角分辨自旋电子太赫兹发射光谱仪分别如图3、4所示。

图3. 透射式太赫兹发射光谱仪【Adv. Opt. Mater.7(20), 487-496 (2019)】

图4. 入射角分辨、透射/反射双工作模式的自旋太赫兹发射光谱仪【OSA Continuum,3(4), 893-902 (2020)】

2.自旋太赫兹发射器如何实现偏振可调

图5展示了已公开报道的自旋太赫兹辐射偏振操控方法，其中包括：施加非均匀磁场、级联发射、使用新型材料及其异质结。本文着重介绍了其辐射原理及实验方法。首先，为了能够实现高质量的圆偏振太赫兹辐射，需要满足三个条件：（1）满足两个偏振相互垂直的太赫兹电场；（2）两个太赫兹电场分量振幅相同；（3）两个太赫兹电场分量存在90°相位差。基于此，本团队发现通过外加非均匀磁场的方式，使用W/CoFeB/Pt磁性纳米薄膜异质结可以实现椭圆偏振的太赫兹辐射，并且调控磁场方向可调谐太赫兹辐射的手性、椭圆度和主轴。

图5. 偏振可调的自旋太赫兹辐射器【Adv. Opt. Mater. 7(20), 487-496 (2019); Opt. Express 29(9), 13331-13343 (2021); Appl. Phys. Lett. 114(3), 1101-1106 (2019); Adv. Photonics 3(5), 56002-56012 (2021); Appl. Phys. Lett. 115(22), 1104-1109 (2019); Adv. Photonics Res. 2(4), 2000099-2000109 (2021); Adv. Photonics 2(6), 6003-6004 (2020)】

当飞秒激光泵浦铁磁/非铁磁异质结时，尽管可以在异质结内部形成较大的电流密度，但是仍有一半的泵浦光能量被浪费。如果能够充分利用这一部分激光能量驱动另一个样品，那么不仅可以带来更高的能量转换效率，而且使得辐射圆偏振太赫兹波成为可能，这种方案被称作级联发射，如图5(c)所示。由自旋太赫兹辐射原理可知，太赫兹电场方向可以通过外加磁场进行操控，级联发射的两个太赫兹电场之间的夹角可以由两个外加磁场的夹角进行精准控制。第一级辐射出的太赫兹波与剩余的泵浦激光在传播到第二级发射器的过程中，它们在空气中的折射率差异可以形成相位差。图6给出了级联发射的偏振操纵结果。当两个辐射器的外加磁场方向相互平行、相互垂直、呈45°夹角时，可以分别得到线偏振、圆偏振、椭圆偏振的太赫兹辐射。这种方式通过调节两级辐射器的外加磁场方向，实现了手性可调的高质量太赫兹辐射。

图6. 级联发射实现太赫兹波偏振操控的实验结果【Appl. Phys. Lett. 115(22), 1104-1109 (2019)】

当线偏振的飞秒激光脉冲泵浦拓扑绝缘体(Topological insulator, TI) Bi₂Te₃与Fe的异质结时，由线性光电流效应（linear photogalvanic effect）产生的太赫兹分量可与自旋-电荷转化产生的太赫兹分量合成高质量圆偏振太赫兹辐射。如图5(d)所示。由于这两个电场分量可分别由泵浦光偏振角和磁化方位角进行调制，并且这两种效应存在85.5°的固有相位差，实验上可通过：（1）固定磁场方向，调节入射光的偏振角，或（2）固定入射光偏振角，旋转外加磁场方向等，改变太赫兹电场分量之间的夹角，实现了左旋椭圆偏振、右旋椭圆偏振和线偏振太赫兹波的产生和调控，结果如图7所示。

图7.基于TI | Fe异质结实现太赫兹偏振操控的实验结果【Adv. Photonics Res. 2(4), 2000099-2000109 (2021)】

除此以外，还可以通过拓扑材料内部不同的太赫兹发射机制之间的时间差所引起的相位差对偏振进行操控，如图5(e)所示。当入射线偏振的飞秒激光时，Bi₂Te₃产生线偏振太赫兹辐射。然而，如果我们控制样品的方位角并使用圆偏振的飞秒激光脉冲进行泵浦时，就可以辐射圆偏振太赫兹脉冲。通过调节入射圆偏振光的手性和椭圆度，可以任意控制产生的太赫兹辐射偏振态，如图8所示。Bi₂Te₃手性太赫兹发射器辐射的THz波与泵浦激光的手性一致。

图8.基于Bi₂Te₃辐射源实现太赫兹偏振操控的实验结果【Adv. Photonics 2(6), 6003-6004 (2020)】

作者简介

吴晓君，北京航空航天大学副教授、博士生导师，德国洪堡学者，主要从事光学泵浦太赫兹强源、器件及系统应用研究，以第一或通讯作者在Nature Communications、Advanced Materials、Laser Photonics Reviews等重要期刊共发表学术论文50余篇，在本领域顶级国际会议上做主旨和特邀报告累计30余次。获得2021年度国际红外毫米波太赫兹学会（IRMMW-THz）首届Zhenyi Wang Award，现担任《Optics Express》期刊编委以及CLEO、FiO、IRMMW-THz、OTST等多个领域内国际重要学术会议的程序委员会成员。

李培炎，北京航空航天大学电子信息工程学院博士研究生，主要从事光学泵浦自旋太赫兹发射机理及器件研究，发表Applied Physics Letters等重要学术论文7篇，在太赫兹领域顶级国际会议the 9^thInternational Conference on Optical Terahertz Science and Technology (OTST 2022)做口头报告。