从自然时间尺度上去探测和理解物质的结构和动力学过程是强场物理领域发展的主要推动力。最近的十几年里,强激光场作用下分子的非绝热排列动力学过程一直是强场领域的一个研究热点。非绝热排列可以实现无场条件下的分子排列,这为研究分子的结构和动力学过程创造了非常有利的条件。对非绝热排列的转动波包动力学过程的研究一方面有助于控制转动波包相位进而提高分子的排列度,另一方面也有助于利用排列的再现过程实现激光脉冲的压缩。在过去的研究中,研究转动波包动力学过程普遍采用的方法有库伦爆炸成像和偏振光谱法。最近的研究工作表明,分子非绝热排列的再现结构也可以从高次谐波谱中提取出来。这主要是利用了某阶谐波强度随相对排列脉冲的时延变化规律依赖于排列再现结构。然而这种依赖关系会受到高次谐波产生过程中的干涉现象和分子轨道对称性的影响,这些影响会使得排列再现结构信息的提取复杂化。
武汉光电国家实验室陆培祥教授领导的超快激光研究团队对基于分子高次谐波的转动波包动力学过程探测进行了深入研究。他们在近期的工作中,研究了时延在排列再现周期的二分之一附近,分子高次谐波谱中排列依赖的结构极小值位置随时延的变化规律,发现对于分子轨道主要由两个原子中心贡献的分子,结构极小值位置线性依赖于排列参数的倒数(1/),且两个线性参数不依赖于排列脉冲和谐波产生脉冲。由于排列参数能很好的表征分子转动波包动力学过程,因此人们可以通过测量随时延变化的谐波谱结构极小值位置,利用一个简单的线性关系式,对分子非绝热排列的演化过程进行追踪探测。
该项工作得到了国家自然科学基金(11234004,61275126),“ 973计划”项目课题(2011CB808103)和教育部博士点基金(20100142110047)的资助。该研究结果发表在Opt. Express Vol. 22, No. 6, 6362-6371 (2014)。
(责任编辑:陈智敏)