由于具有最高的理论比容量（3860 Ah g^-1）和最低的电化学电位（-3.04V），金属锂（Li）是高能量密度可充电池负极的最终选择。然而，金属Li电化学反应活性高，易与电解液发生副反应；在电化学沉积/溶解过程中体积效应大，电化学沉积/溶解不均匀，这些因素严重阻碍了金属Li负极的实际使用。均匀的固态电解质界面（SEI）和稳定的沉积/溶解行为对提高Li金属电极的电化学性能十分重要。到目前为止，人们已经探索了许多改进Li金属电极的策略，包括表面保护、三维结构、固体电解质和电解质工程，用以改善Li金属的沉积/溶解行为。其中，使用电解质添加剂是最简单和最有效的方法之一。电解质添加剂通过优化Li⁺的溶剂化结构和增强SEI的物理化学性质来有效地调节金属Li的沉积行为。

近日，孙永明教授课题组提出了"Salt-in-Metal"复合电极的概念，并通过一种简便的机械揉和方法将经典的固态电解质界面稳定剂LiNO₃均匀植入金属Li基体中形成Li/LiNO₃复合箔材。在制备过程中，LiNO₃与Li发生界面反应生成Li⁺导体Li₃N和LiN_xO_y并贯穿整个电极。这些衍生物在电极和电解液界面帮助形成稳定的SEI，并有效实现初始沉积时Li的均匀成核/生长，展现出成核势垒低、沉积颗粒大且无苔藓状形貌的特点。重要的是，这些衍生物LiNO₃共同作用可以原位修复Li沉积/溶解过程中体积变化较大造成的SEI损伤，实现电极/电解质界面的稳定，并抑制金属Li与电解液之间的副反应。进一步的电化学测试表明，含25 wt％LiNO₃的复合Li负极（LLNO-25）匹配高载量LiCoO₂正极（≈20mg cm^-2）并结合贫电解液（≈12µL）组成的全电池，在电流大小为0.5C时展现了稳定的电化学循环性能，100次循环后容量保持率高达93.1%。本工作为解决了许多SEI稳定剂在电解液溶剂中溶解度过低问题提供了一种新的策略，而且将保护结构从Li金属电极的表面延伸到了体相。

图1.复合材料的制备及相应的保护机理。（a）Li/LiNO₃(LLNO)复合材料的制备；（b，c）纯Li和LLNO复合电极在电化学循环过程中的结构演变。

图2.纯Li和LLNO-25电极匹配高载量LiCoO₂正极在0.5C下的循环性能：（a）电压-容量曲线，（b）循环-容量曲线，（c）50次循环后的电极截面图。

2021年3月3日，国际材料领域顶级期刊《Advanced Functional Materials》线上刊发相关研究成果《A Salt-in-Metal Anode: Stabilizing the Solid Electrolyte Interphase to Enable Prolonged Battery Cycling》（论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202010602）。该研究工作第一完成单位为华中科技大学武汉光电国家研究中心，得到了国家自然科学基金(No. 52002136, 51802105)的资助。