导读

2021年8月31日，Science Bulletin在线刊发了武汉光电国家研究中心、湖北光谷实验室唐江教授课题组题为《All-vacuum fabrication of yellow perovskite light-emitting diodes》的研究论文。论文第一作者为李京徽博士生，通讯作者为罗家俊博士和唐江教授。论文第一单位为华中科技大学。

研究背景

黄色发光二极管(led)的发光波长为550~600 nm，在高质量照明、光通讯(LiFi)、指示灯、流式细胞仪、光遗传学等领域有着重要的应用。然而，目前黄色LED的外部量子效率(EQE)较低，被称为“黄绿间隙”效应，引起广泛的研究关注。商用黄色LED主要是由金属有机化学气相沉积(MOCVD)工艺生成的高度结晶的氮化铟镓(InGaN)构成的。高质量InGaN的制备需要较高的生长温度，这与低温多晶硅(LTPS)工艺不兼容。此外，稀有金属元素(如In、Ga)分布较分散，成本较高。

近年来，卤化物钙钛矿由于其低成本，读取电路兼容性(加工温度＜150℃)，低缺陷密度，可调谐光谱颜色等，在LED应用中显示了巨大的潜力。值得注意的是，基于有机-无机杂化钙钛矿的PeLEDs在绿色、红色和近红外区域的EQE已超过20%，与有机发光二极管(OLEDs)相当。然而，对于发射波长在550~600 nm的黄色PeLED的研究相对较少，器件性能明显滞后。在之前的研究中，Chen等人制备了发光波长为565 nm的铜基黄光PeLED，器件外量子效率EQE为3.1%，然而，低维铜基钙钛矿的电荷传输能力较差，可能会阻碍其进一步改进。

研究内容及结果

CsPbBr₂I是一种立方体结构，具有共享角[PbX₆]^4-八面体(X = Br, I)的三维(3D)网络，能够实现大的能带色散，并具有良好的电荷传输能力。此外，与有机-无机杂化钙钛矿相比，CsPbBr₂I的全无机性质允许更高的热稳定性。更重要的是，CsPbBr₂I的发光光谱与发光效率曲线吻合较好(图S1)，使得其理论最大发光效率达到~620 lm W^-1。

在本研究中，通过CsI和PbBr₂的双源共蒸发成功地制备了CsPbBr₂I (CPBI)钙钛矿薄膜。合成的CPBI拥有黄色的发光光谱(峰位~ 573 nm)，带隙约为2.12 eV。通过仔细控制蒸发速率，CPBI钙钛矿薄膜的生长动力学得到了调节，达到了提高辐射效率的效果：在1.5 Å/s的速率下，在小晶粒(~31.8 nm)的情况下，获得了8.04×10-9 cm³s^-1的高辐射复合常数。采用优化的器件结构ITO/NiOx/钙钛矿/LiF/TPBi/LiF/Al，其器件表现最大发光亮度可达~16200 cd/m², EQE可达~3.7%。

图1. CPBI薄膜的制备、相组成及光学性能。a)沉积CPBI膜的双源共蒸发方法示意图。b) CPBI钙钛矿的XRD谱图(星形为石英衬底的衍射峰)和c)晶体结构。d) CPBI薄膜的吸收光谱和光致发光光谱(插图为CPBI薄膜在自然光下的图像)

图S1. CsPbBr₂I的光致发光谱与明视觉函数曲线对比。

致谢

该研究工作得到了武汉光电国家研究中心梁文锡教授课题组在瞬态吸收方面的支持；得到了国家自然科学基金项目(no. 62050039, no. 61725401, no. 5171101030, no. 51761145048, no. 62004075, no. 62005089, no. 51902113)；国家重点研发计划项目(no. 2016YFA0204000, no. 2016YFB0201204)；湖北省自然科学基金创新研究群体资助项目(2020CFA034)和华中科技大学毕业生创新基金资助项目(2021yjscxcy036)项目的资助，在此一并表示感谢。

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.scib.2021.09.003