以高镍三元正极（LiNixCoyMnzO2,x≥0.6）和硅基负极组成的高镍/硅基电池是最有希望广泛应用的下一代高能量密度锂离子电池之一。然而，高镍三元正极材料电化学循环过程中表面发生副反应以及其晶体结构具有不稳定性，其容量随着循环进行迅速衰减，限制了其规模化应用。硅基负极材料比容量高，是下一代高比能锂离子电池的首选负极体系之一。然而，硅基负极首次库伦效率偏低，极大消耗了电池体系中电化学活性锂离子的数量，从而导致全电池的能量密度降低。如何提升高镍三元正极材料的电化学循环稳定性以及补偿硅基负极消耗的锂损失是实现高能量密度高镍/硅基锂离子电池的关键。以往的研究工作主要集中在单独解决正极稳定性或者负极首次库伦效率低的问题，鲜有从电池整体出发来进行研究。

在本工作中，研究人员从电池正极和负极整体出发，通过合理的正极材料设计同步解决正极循环稳定性差和负极首次效率低的问题，实现了高能量密度安时级高镍/硅碳软包电池。采用室温溶液拓扑化学反应，在高镍三元LiNi0.65Mn0.20Co0.15O2正极材料表面构筑一层~20nm厚度的梯度富锂界面层以及调控正极材料体相结构锂镍混排，实现全电池系统负极锂损失的补偿以及高镍三元正极材料循环稳定性的提升，这种设计有效提升了全电池的能量密度。研究人员构筑了商业化级载量的正负极极片组装成3Ah软包全电池，相比于初始LiNi0.65Mn0.20Co0.15O2||Si/石墨全电池体系，梯度富锂界面层设计和锂镍混排调控的LiNi0.65Mn0.20Co0.15O2||Si/石墨全电池体系首次放电能量密度提升了11%（427 vs. 383 Wh kg−1），同时展现了优异的循环稳定性。此外，本工作所设计的正极材料的制备简单高效，电极制备与现有电池装配工艺兼容性好，展现出了非常广阔的应用前景。

相关工作已发表在ACS Energy Letters (https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02487)，标题为“Prelithiated Li-Enriched Gradient Interphase toward Practical High-Energy NMC−Silicon Full Cell”（正极富锂梯度界面设计助力高镍/硅碳高比能全电池）。本文第一单位是华中科技大学武汉光电国家研究中心。孙永明教授和陆俊研究员是本文通讯作者。共同第一作者是刘枭枭博士和刘同超博士。