孙永明教授Nano Lett. ：新鲜硅界面结构反应活性调控实现可控氧化和电池稳定循环

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孙永明教授Nano Lett. ：新鲜硅界面结构反应活性调控实现可控氧化和电池稳定循环

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发布时间：2021年03月26日

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文章信息

新鲜硅界面结构反应活性调控实现可控氧化和电池稳定循环

First published: March 18, 2021

第一作者： 葛高锋，李国成

通讯作者：孙永明*

单位： 华中科技大学

研究背景

由于高理论比容量和低工作电压等优势，硅（Si）基负极被认为是最有希望的下一代锂离子电池（LIB）负极材料。相比纯硅电极材料，硅氧化物循环过程中体积效应小，容易实现更好的循环稳定性能，有利于商业应用。

然而，硅的氧化物通常是由高温固相反应制备，其反应过程能耗大、产物氧化度等不可控性大。因此，如果开发温和可控的硅氧化物制备方法，将对其实际应用产生重大影响。

文章简介

近日，孙永明教授课题组在国际材料类顶级期刊Nano Letters上发表题为“Manipulating oxidation of silicon with fresh surface enabling stable battery anode”的研究工作。

在这项研究中，作者发现具有Si颗粒的表面致密的钝化层（氧化层）结构阻碍了其与环境条件的反应。例如，在200°C水热条件下下保持其成分和结构稳定。去除表面钝化层后，具有新鲜表面的硅颗粒能在温和的水热条件下发生可控氧化。

通过调控水热溶液，Si可控氧化的同时实现导电碳包覆，获得氧化硅-碳（SiOx / C）纳米复合材料。均匀的氧化和碳基复合结构使所获得的SiOx / C材料在电池电化学循环过程中在颗粒和电极尺度上保持长期结构和电化学性质稳定。

Figure 1. (a) Dense passivation layer on the Si surface, which prevents its further oxidation. (b) Schematic illustration of controllable oxidation of Si with fresh surface and synchronous carbon coating. (c) Schematic of the controllable oxidation under hydrothermal condition for Si particles with a fresh surface.

导师专访

该领域目前存在的问题？这篇文章的重点、亮点

锂离子电池硅基负极材料在充放电过程中体积变化大，在材料尺度和电极尺度稳定性差，导致电化学循环性能差。本研究利用了新鲜界面结构硅的相对高的化学反应活性，在较为温和的水热条件下实现了硅的可控氧化，并同步实现了碳复合。所获得的材料在电池电化学循环过程中在颗粒和电极尺度上保持长期结构和电化学性质稳定。

本文要点

要点一：具有表面钝化层（氧化层）结构的普通Si颗粒性质稳定，不容易发生结构和组分变化。去除表面钝化层结构后，Si颗粒可以在温和条件下实现可控氧化。

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Figure 2. (a) XRD patterns of the starting Si material and the SiOx/C composite. (b) High-resolution Si 2p XPS spectra of the pristine Si and the SiOx/C composite. (c) SEM image of the SiOx/C composite. (d) High-magnification TEM and (e) HRTEM image of the SiOx/C composite (Enlarged view of the circled area in Figure 2d). (f) HAADF-STEM image of a SiOx/C composite particle and (g-j) the corresponding EDS elemental mapping images of Si, O and C elements.

要点二：在温和的水热条件下使具有新鲜界面结构的硅发生可控氧化，同时进行同步碳复合，最终实现氧化均匀和碳基复合结构使所获得的SiOx / C材料在电池电化学循环过程中在颗粒和电极尺度上保持长期结构和电化学性质稳定。

Figure 3. The electrochemical performance of the SiOx/C composite. (a) Capacity-cycle number plots of the SiOx/C composite and pristine Si at 0.5 A g−1. The current density for the initial two activation cycles is 0.05 A g−1. (b) Voltage profiles of the SiOx/C electrode at different cycles. (c) Rate capabilities of the SiOx/C and pristine Si electrodes at various current densities from 0.5 to 2.5 A g−1. (d) CV curves of the SiOx/C electrode at different scan rates from 0.01 to 0.04 mV s−1. (e) Determination of b-value through the fitted linear model of log i and log v on redox peaks of the SiOx/C electrode. (f) Cycling performance of the graphite-SiOx/C hybrid and pure graphite electrodes with the same areal capacity fixed at 1 mAh cm-2. The electrodes were cycled at 0.02 A g−1 for the initial two activation cycles and at 0.08 A g−1 for the subsequent cycles. (g) Galvanostatic voltage profiles of the graphite-SiOx/C electrode at different cycles.

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Figure 4. Cross-sectional and top-view SEM images of the pristine Si electrode (a, c) before and (b, d) after 50 cycles at 0.5 A g−1. Cross-sectional and top-view SEM images of the SiOx/C electrode (e, g) before and (f, h) after 50 cycles at 0.5 A g−1 (scale bar, 10 μm). (i) HAADF-STEM and (j-l) corresponding EDS elemental mapping images of the SiOx/C electrode after 100 cycles at 0.5 A g−1.

导师专访

您对该领域的今后研究的指导意见和展望

作为最有希望的下一代高比能锂离子电池负极材料，利用硅材料自身反应特性进行材料性质和结构裁剪，进而调控和优化硅基负极材料的电化学特性，对于推动硅基负极材料的实际应用具有重要的意义。

第一作者专访

1. 该研究的设计思路和灵感来源

硅负极在充放电过程中巨大的体积效应会导致材料、电极和电池发生快速失效。硅氧化物有望实现容量和循环稳定性之间的平衡。当前硅氧化物制备反应条件严苛，能耗大，可控性差。具有新鲜界面结构的硅可以具有相对高的界面反应活性，有望实现温和条件下的可控氧化。

2. 该实验难点有哪些？

实验的难点是工作量大和周期长。一方面，关于可控氧化的实现，需要不断尝试，进行大量实验，把控关键因素。另一方面，硅基负极电池电化学性能评测周期长。

3. 该报道与其它类似报道最大的区别在哪里？

本研究利用了硅材料的界面结构和化学反应性特性进行硅材料可控氧化和性质剪裁，区别于大量研究关于以硅为源材料直接进行材料复合或包覆来实现电化学性能提升的研究思路。

文章链接

Manipulating oxidation of silicon with fresh surface enabling stable battery anode

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c00317

通讯作者介绍

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孙永明，博士，华中科技大学武汉光电国家研究中心教授、博士生导师。

入选国家高层次青年人才项目，《麻省理工学院科技评论》“TR35 全球科技创新领军人物”（35 Innovators Under 35）中国区榜单。孙永明教授长期从事新型储能材料与技术（锂离子电池、锂金属电池、锌金属电池等）等方向的科学研究。孙永明教授在新型储能材料与技术相关领域取得了一系列突出成果，在Science, Nature Energy, Nature Nanotechnology等知名国际期刊发表论文60余篇。其中发表第一作者或通讯作者论文30+篇，包括Nature Energy （2篇）、Nature Communications（1篇）、 Journal of the American Chemical Society（1篇）、Advanced Materials （3篇）、Advanced Functional Materials（3篇）、Energy & Environmental Science（1篇）、Joule（1篇）、Chem（1篇）、Nano Letters（6篇）、ACS Nano（2篇）、Advanced Energy Materials（1篇）、Energy Storage Materials（5篇）、Nano Energy（1篇）、Nano Research（2篇）等。此外，获得授权/申请国内外专利10余项目。据google scholar, 所发论文引用超过12000次，H因子为48。

第一作者介绍

葛高锋，华中科技大学武汉光电国家研究中心在读硕士研究生，主要从事锂离子电池负极材料研究。

李国成，华中科技大学武汉光电国家研究中心在读博士研究生，主要从事高比能锂基二次电池材料研究。

课题组介绍

华中科技大学武汉光电国家研究中心下一代电池材料与器件课题组（孙永明教授课题组）围绕新型储能材料与技术方向开展科学研究，课题组长孙永明博士为华中科技大学武汉光电国家研究中心教授、博士生导师，国家级青年人才项目获得者。2018年1月入选《麻省理工学院科技评论》“TR35 全球科技创新领军人物”（35 Innovators Under 35）中国区榜单。课题组成立3年来，在相关领域取得了一系列突出成果，以华中科技大学为第一作者单位以通讯作者或第一作者在Nature Communications (1)、Journal of the American Chemical Society (1)、Advanced Materials (1)、Advanced Functional Materials (2)、Joule (1)、Nano Letters(4)、ACS Nano(1)、Energy Storage Materials (3)等期刊发表研究论文10+篇。课题组正在蓬勃发展中，热忱欢迎海内外品学兼优、积极进取的有志青年加入！

课题组招聘

华中科技大学孙永明教授课题组诚聘海内外知名高校材料、化学、能源、物理等相关背景的博士后。课题组致力于通过多学科交叉的研究为下一代储能电池的发展提供新的可能和机遇。根据承担的科研任务及实验室发展需要，诚聘2-3名优秀博士后。

一、招聘要求

1、已经获得或者将于近期获得博士学历，具有较强材料、化学、物理或能源专业基础和理论功底的博士，具有以下研究工作经历之一者优先：

（1）储能电池材料和器件研究经历；

（2）无机合成、有机合成等研究经历；

（3）具有电池材料理论模拟研究经历。

2、具有独立撰写英文论文的能力，独立撰写并以第一作者身份在相关学科领域权威杂志上发表一区SCI论文1篇（中科院分区）及以上；

3、对研究领域具有创新性构想和战略性思维，具有旺盛的工作热情；

4、为人正直诚恳，具有良好的团队意识和合作精神。

二、博士后待遇及福利

1、提供优越的科研平台。武汉光电国家研究中心为科技部首批六个国家研究中心之一，作为适应大科学时代基础研究特点而组建的学科交叉型国家科技创新基地，其面向世界科技前沿、面向国家重大需求，是国家科技创新体系的重要组成部分；

2、博士后聘用期限一般为2至3年，年薪25万+（面议）；

3、博士后研究人员聘期内，参照华中科技大学正式职工，享受同岗位教师子女入学、入托，医疗保险以及其他福利待遇；

4、博士后研究人员聘期内，学校提供博士后公寓租住，对未能入住者，给予1000元/月的租房补助；

5、课题组将为博士后提供良好的科研条件和职业发展平台，鼓励并全力支持博士后申报各类项目，具体面议。

三、申请方式

1、应聘者基本资料需包括本人简历（包含研究成果目录）和博士论文小结，并注明 “应聘博士后”字样。课题组会尽快安排面试考察；

2、符合条件的应聘者，将通过电子邮件或电话协商面试时间，可报销往返差旅费并提供食宿；

3、本招聘长期有效。

另外，课题组诚聘已获得硕士学位且具有电池材料研究经验的科研项目助理1-2名，待遇面议。

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