RESEARCH ARTICLE

Material exploration via designing spatial arrangement of octahedral units: a case study of lead halide perovskites

Pengfei FU, Sanlue HU, Jiang TANG, Zewen XIAO

2021, 14(2): 252-259

https://doi.org/10.1007/s12200-021-1227-z

【推荐理由】

近年来卤化物钙钛矿作为一种可广泛用于各种光电子器件的半导体材料引起了极大的关注。金属卤化物的功能性八面体单元及其空间排列对这些材料的光电性能起着关键作用。目前，在材料探索方面的大部分工作都集中在功能性八面体单元组成元素的替代上，却很少考虑功能单元空间排列的设计。在这项工作中，通过基于密度泛函理论（DFT）的全局结构搜索，我们发现了一种亚稳态的三维蜂窝状钙钛矿结构，其功能性八面体单元通过混合的边共享和角共享排列。我们通过实验证实，具有合适尺寸和形状的二价分子阳离子，如2,2′-二咪唑（BIM），可以稳定蜂窝状钙钛矿结构。DFT计算和测试结果均表明，通过溶液法合成的BIMPb₂I₆式的蜂窝状钙钛矿具有较高的电子维度、2.1 eV的直接允许带隙、较小的电子和空穴有效质量以及较高的光学吸收系数，表明这种材料光电应用的巨大潜力。DFT和实验研究的结合也为通过功能单元的空间排列探索可能的半导体光电材料提供了一种示范性的方法。

【图片摘要】