科学研究

强场超快光学团队在分子隧穿电离的研究取得重要进展

来源:   作者:激光与太赫兹技术功能实验室  发布时间:2021年12月29日  点击量:

近日,《物理评论快报》(PhysicalReview Letters)在线刊发了陆培祥教授领导的“强场超快光学”创新研究群体题为“利用强场光电子全息实现分子光电离位置的皮米分辨”(Picometer-resolved photoemission position within the molecule by strong-field photoelectron holography)的研究论文,并被选为Featured in Physics andEditors' Suggestion。我校为第一单位,黎敏教授和陆培祥教授为论文共同通讯作者,博士生谢文海和闫佳庆为论文共同第一作者。同时Physics杂志对黎敏教授进行了采访,并发表了题为“Howtofind the electron starting block”[Physics 14,183(2021)]的焦点故事(focus story)对该工作进行重点报道。

隧穿电离是强激光与物质相互作用的基本方式之一。隧穿电离可以诱导一系列强场物理现象,如高次谐波产生和高阶阈上电离等,同时也衍生了许多新兴的阿秒探测技术,因此精确描述隧穿电子特性对于阿秒探测技术的发展具有重要意义。隧穿电离过程存在一个非常基本的问题,即隧穿电子是从原子或分子波函数的哪个位置发射出来。如图1(a)所示,虽然氮气分子的最高占据分子轨道相对于分子中心是对称的,但瞬间激光电场破坏了这一空间对称性,从而导致分子左半边的波函数与激光场具有更强烈的相互作用。这时隧穿电子就可能并不是从分子的中心发射出来的,而是从波函数的某个具体位置r0发射出来。这一隧穿电离位置会改变电子的隧穿过程,与隧穿过程的非绝热效应具有非常紧密的联系。同时这一隧穿电离位置也会影响电子波包的相位分布,对人们理解光电子干涉具有重要作用。

黎敏教授和陆培祥教授等提出利用阿秒光电子全息技术实现分子内部隧穿电离位置精确测量的实验方案,如图1(b)-(e)所示。阿秒光电子全息技术是一种在阿秒时间尺度上探测原子分子动力学的强力手段,黎敏、周月明和陆培祥课题组一直致力于将阿秒光电子全息技术应用到高时空分辨测量,取得了一系列研究成果。在此次研究中,通过在一束很强的800nm激光的垂直方向上加入一束很弱的400nm激光,这将导致光电子全息条纹在400nm激光的偏振方向上发生移动,而这一条纹移动和分子隧穿电离位置具有密切联系。如果隧穿电离位置更大,电子将用更短时间来穿过势垒,从而在隧穿后获得更小的横向动量,而这一横向动量会映射到光电子全息的条纹移动。因此通过精确测量阿秒光电子全息的

图1 (a)分子隧穿电离位置r0示意图;(b)-(e)利用光电子全息技术实现分子隧穿电离位置测量的原理图

条纹移动可以获得分子隧穿电离位置的信息。实验上利用反冲离子动量成像谱仪装置测量氮气分子在不同排列角下的光电子全息结构,从全息条纹移动中得到的氮气分子隧穿电离位置与分子中心的距离约为1.8a.u.,转换成国际单位对应95皮米,且这一隧穿电离位置基本不随光电子的动量大小发生改变,如图2所示,这是实验上首次利用阿秒光电子全息技术实现分子内部空间信息的皮米级分辨。实验结果表明,分子隧穿电离位置与分子中原子核的位置(虚线)存在较大偏差,而与基于最高占据轨道的理论计算结果(实线)一致,这一工作对于复杂分子隧穿电离过程的理解和阿秒探测技术的发展具有重要意义。

图2 利用光电子全息技术测量得到的分子隧穿电离位置

该工作得到了科技部国家重点研发计划青年项目和自然科学基金委创新群体项目的资助。

文章链接:

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.127.263202

Physics报道链接:https://physics.aps.org/articles/v14/183