局域表面等离子体共振是一种来源于光和贵金属纳米结构相互作用时自由电子集体振荡的效应。在过去的十几年里,人们将其和传统的非线性光学相结合,并由此产生了一门新兴学科“非线性表面等离子体”。很多非线性效应都可以利用金属纳米结构中的强局域场分布得到增强,如拉曼效应、二次谐波和三次谐波效应、四波混频,等等。二次谐波效应作为一种最基础而又重要的非线性光学效应在最近得到了广泛的研究。通常人们都是利用金属纳米结构中的强局域场增强效应来提高结构的二次谐波转换效率,但是最近有人发现金属纳米结构中的二次谐波也受限于传统的非中心对称性的限制。即使是在非常强的局域场作用下,在中心对称的金属纳米结构中的二次谐波信号依然是相当微弱的。然而,由于在绝大多数金属纳米结构中共振增强效应都是占据主导地位,因此非中心对称性的影响经常被强共振增强效应所覆盖,从而被大家所忽略。
武汉国家光电实验室陆培祥教授带领的超快激光研究团队最近提出了一种利用超连续白光信号来量化局域场效应对二阶非线性极化率影响的方法,并由此定量提取了结构的非中心对称性对二阶非线性极化率的贡献。实验和计算结果都表明,二阶非线性极化率随着金属纳米结构中局域场分布不对称的增加而增大。这对提高金属纳米结构的非线性转换效率提供了一种新的方向,在实际应用中有着重要的借鉴意义。
1月23日,这一工作“Quantitatively extracting the contribution of asymmetric local-field to χ(2) in cross-shaped Ag nanoholes”(定量提取十字形银纳米孔中不对称局域场对二阶非线性极化率的贡献)发表在Opt. Express Vol. 25, No. 2, 1296 (2017)。该项目的研究工作得到了国家“973计划”(2014CB921301),国家自然科学基金(11204097),中国教育部博士基金(2013142110078)和中央高校基本科研基金(HUST:2016YXMS015)的资助。
图 不同对称性下的十字形纳米孔中的局域场分布以及二次谐波强度变化.