2022年12月，《激光&光子学评论》(Laser & Photonics Reviews)和《先进光学材料》(Advanced Optical Materials)接连发表了陆培祥教授带领的“强场超快光学”创新研究群体在强场纳米物理领域取得的两项成果。

纳米结构可以在微观空间尺度上增强激光与靶材的能量耦合，并引入介观和宏观条件中不存在的奇特性质。这些特性源自激光场驱动下的电子集体响应，可对应纳米结构的两种状态：纳米等离激元态和纳米等离子体态。通常在低光强下纳米结构处于纳米等离激元态，而极高光强下由于纳米结构被完全电离而呈现纳米等离子状态。对纳米结构这两种状态之间的联系和转变的深入理解也是实现许多概念性应用的先决条件。然而，实验上由于辐射损伤和电荷积聚的限制，这种转变是如何以及在什么条件下发生一直未被观测到。

图 1. 实验上测得不同激光强度下的光电子动量分布，其分布特征的不同反映了纳米等离激元-纳米等离子体转变过程中电离机制的变化。

为了深入探究这一过程，张庆斌、陆培祥课题组提出了一套可研究光强高于材料损伤阈值的激光-纳米颗粒相互作用过程的实验方案。以百纳米尺度的铜纳米颗粒为样品，采用气动输运的方式将样品传输到超高真空环境中，并不断更新纳米颗粒样品，研究其在光强增强至损伤阈值之上的过程中光电离机制的变化，从而反映出纳米颗粒由等离激元态向等离子体态转变的整个过程。

在实验过程中，研究人员利用气动透镜和速度影像仪的组合，采集到了在损伤阈值之上的光强作用下光电子的发射产率和动量分布。通过速度影像仪的叠加和单发这两种工作模式，记录的角度分辨的光电子产率跨越了6个数量级。通过动量分布图中的特征结构的变化，分辨了表面多光子、体多光子和热电离这几种发射机制的贡献，从而完整观测到了从纳米等离激元到纳米等离子体的转变过程。此外，还在固体纳米颗粒与激光相互作用过程中，首次观测到关联电子衰变，并研究了空间电荷效应在金属纳米等离子体CED中的作用。该工作弥合了纳米等离激元和纳米等离子体这两个领域之间的鸿沟，为设计纳米结构与强激光场相互作用以控制电子激发和发射提供了指导原则。

该工作以《Nanoplasmon-Nanoplasma Transition in Cu Nanoparticle: Distinction of Electron Emission》为题，于2022年12月18日在线发表在《Laser & Photonics Reviews》上。武汉光电国家研究中心博士生黄湘、机械学院博士后黄浩和物理学院博士生韩旭为论文共同第一作者，张庆斌教授和陆培祥教授为论文共同通讯作者。该项研究工作得到了国家自然科学基金项目和创新研究群体项目的资助。

具有复杂几何形状的纳米结构能够局域增强入射激光场，其空间取向改变会引起激光场增强区域空间位置的变化，因而光电离碎片发射具有空间取向相关性。这为调控纳米结构光电离碎片发射提供了更多自由度，实现纳米结构取向相关的光电离碎片发射分布表征，有望促进全光控制纳米阴极(阳极)等概念转化实际应用。在纳米结构光电离碎片发射探测实验中，往往需要引入气动透镜将气溶胶纳米样品输运至相互作用区域来避免样品损坏和电荷积聚问题。但同时气溶胶纳米结构样品在输运过程中经历与载气分子相互碰撞，造成其与激光相互作用时空间取向完全随机。并且多发光电离碎片分布探测图像对纳米结构取向不敏感，因此表征特定空间取向下的纳米结构的光电离碎片发射分布依旧面临巨大挑战。

图2. a,b) 多发和单发离子动量分布图像；c) 探测800纳米飞秒激光脉冲电离气动透镜传输的气溶胶纳米结构(以二聚体为例)离子动量分布的实验示意图。

最近，张庆斌、陆培祥课题组提出了一种表征复杂气溶胶纳米结构取向相关光电离离子发射的方案。结合速度影像仪和气动透镜实现复杂纳米结构单发离子分布图像探测并借此识别对应纳米结构的空间取向，并对不同取向下纳米结构的离子分布图像分别进行探测并统计相应概率。

在实验中，研究人员观测了不同空间取向的碳纳米管、氯化钠纳米立方体、铜纳米球以及铜球二聚体的单发离子动量分布图像并统计每种分布图像出现的概率。结合时域有限差分法计算和分子动力学模拟，发现了特定离子动量分布与沿对应空间取向纳米结构的内部激光场空间分布存在一致性，从而提出通过离子动量分布图像识别纳米结构空间取向的方案，实现特定取向下纳米结构的光电离离子发射分布表征。进一步，研究人员探测了不同浓度和激光偏振时上述纳米结构的离子发射分布，发现了通过控制激光偏振方向，可以选择性电离沿特定空间取向的纳米管。而通过控制铜纳米球和其二聚体混合气溶胶中的样品浓度，可以改变特定离子动量分布图像出现的概率。实现对气溶胶复杂纳米结构光电离离子发射的多自由度调控是实现全光可调离子源等应用的基础。将本探测方案与泵浦-探测技术结合还将为揭示不同取向的复杂纳米结构的时间分辨电离动力学提供新的机遇。

该工作以《Orientation-dependent Photoion Emission from Aerosolized Nanostructures》为题，于2022年12月01日在线发表在《Advanced Optical Materials》上。物理学院博士生韩旭、机械学院博士后黄浩和武汉光电国家研究中心博士生黄湘为论文共同第一作者，张庆斌教授和陆培祥教授为论文共同通讯作者。该项研究工作得到了国家自然科学基金项目和创新研究群体项目的资助。