上个世纪以来,X射线的发现和X射线计算机断层扫描技术(Computed tomography, CT)的出现为人们提供了一种医学诊断技术来获得人体内部结构的影像。而今天,强场激光物理学的最新进展发现,通过探测利用飞秒激光激发分子气体发射的高次谐波信号(一种相干极紫外辐射)[1],结合类似的重构算法,同样可以获得所探测分子的最高占据分子轨道的影像,这一方法被称作“ 分子轨道层析成像”(Molecular orbital tomography)[2]。这一方法的出现为人们深入和直观的研究微观世界的物质结构、追踪原子分子超快物理过程、探究物质化学反应的物理学本质提供了一种前所未有的强大的研究手段。因而,这一方法自2004年首次被提出以来得到了国际上相关领域科学家们的广泛关注和高度重视。然而在近十年来研究工作中,人们大都只局限于非极性分子的分子轨道成像,而对于非极性分子的分子轨道成像的研究工作还有待开展。
武汉光电国家实验室陆培祥教授所领导的超快激光研究团队针对这一问题开展了研究工作。他们指出要实现极性分子的层析成像所面临的主要问题是克服分子固有偶极矩在强激光场作用下发生的斯塔克能级漂移现象对成像探测过程带来的不利影响。为了解决这一问题,他们提出了一种基于双色光场驱动的分子轨道成像的方案。利用两束不同频率的激光相叠加形成一束光场整形的探测脉冲来激发极性分子发射高次谐波,并探测这些谐波信号,成功实现了该分子轨道的成像。这一工作拓展了分子轨道成像的应用范围。
该项工作得到了国家自然科学基金(10904045,11104092)、“ 973计划”项目课题(2011CB808103)和教育部博士点基金(20100142110047)的资助,研究结果发表在Optics Express 21, 5255-5268 (2013)上。
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(a) CO分子最高占据轨道的成像结果。(b)采用从头算法计算得到的CO分子轨道。(c)重构结果和从头算法得到轨道在沿分子轴方向上的切片比较。
[1] Lewenstein M, Balcou P, Ivanov A V, L'huillier A, Corkum P. Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields. Phys. Rev. A, 1994, 49(3): 2117-2132.
[2] Itatani J, Levesque J, Zeidler D, Niikura H, Pepin H, Kieffer J C, Corkum P B, Villeneuve D M. Tomographic imaging of molecular orbitals. Nature, 2004, 432(7019): 867-871.
(责任编辑:陈智敏)